ОХНМНеорганические материалы Inorganic Materials

  • ISSN (Print) 0002-337X
  • ISSN (Online) 3034-5588

Термохимический синтез карбида молибдена на основе системы (NH4)6Mo7O24–NH4NO3–C6H12N4

Код статьи
10.31857/S0002337X24060071-1
DOI
10.31857/S0002337X24060071
Тип публикации
Статья
Статус публикации
Опубликовано
Авторы
Том/ Выпуск
Том 60 / Номер выпуска 6
Страницы
705-716
Аннотация
Приведены сведения по термохимическому синтезу карбида молибдена на основе системы (NH4)6Mo7O24–NH4NO3–C6H12N4 при различных соотношениях компонентов. Проведены термодинамические расчеты и установлены область составов 10–20 молей нитрата аммония на 1 моль молибдата аммония и соотношения восстановителя и окислителя (φ), равные 1.5–4.0, вероятного протекания экзотермических процессов с формированием карбида молибдена. При проведении синтеза установлено, что взаимодействие в системе молибдат аммония–нитрат аммония–уротропин включает несколько стадий, при этом основной экзотермический процесс наблюдается по достижении температуры 120–180°С. Карбид молибдена образуется при φ ≥ 6.5 после термической обработки при 1000°С в инертной атмосфере. При синтезе формируется мелкокристаллическая структура из частиц размерами около 100–200 нм. Полученные материалы на основе карбида молибдена проявляют каталитическую активность в процессах конверсии продуктов неполного сгорания биотоплива (пиролизные смолы). При добавлении полученных материалов к пиролизной смоле в пропорции 1/10 скорость ее конверсии увеличивается (параметр скорости повышается в 2–10 раз) при снижении средней температуры процесса на 50–100°С, а энергия активации процесса снижается от 82 до 52–65 кДж/моль.
Ключевые слова
карбид молибдена молибден оксиды молибдена синтез горением растворов термическое восстановление
Дата публикации
15.06.2024
Год выхода
2024
Всего подписок
0
Всего просмотров
19

Библиография

  1. 1. Oyama S.T. The Chemistry of Transition Metal Carbides and Nitrides. N. Y.: Chapman & Hall, 1996. 536 p.
  2. 2. Pierson H.O. Handbook of Refractory Carbides & Nitrides: Properties, Characteristics, Processing and Applications. N. J.: Noyes, 1996. 362 p.
  3. 3. Schaidle J.A., Thompson L.T. Fischer–Tropsch Synthesis over Early Transition Metal Carbides and Nitrides: CO Activation and Chain Growth // J. Catal. 2015. V. 329. P. 325–334. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2015.05.020
  4. 4. Lin L., Zhou W., Gao R., Yao S., Zhang X., Xu W., Zheng S., Jiang Z., Yu Q., Li Y.W., Shi C., Wen X.D., Ma D. Low-Temperature Hydrogen Production from Water and Methanol Using Pt/α-MoC Catalysts // Nature. 2017. V. 544. № 7648. P. 80–83. https://doi.org/10.1038/nature21672
  5. 5. Barthos R., Solymosi F. Hydrogen Production in the Decomposition and Steam Reforming of Methanol on Mo 2 C/Carbon Catalysts // J. Catal. 2007. V. 249. № 2. P. 289-299. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2007.05.003
  6. 6. Solymosi F., Németh R., Óvári L., Egri L. Reactions of Propane on Supported Mo 2 C Catalysts // J. Catal. 2000. V. 195. № 2. P. 316–325. https://doi.org/10.1006/jcat.2000.3000
  7. 7. Li Z., Chen C., Zhan E., Ta N., Li Y., Shen W. Crystal-Phase Control of Molybdenum Carbide Nanobelts for Dehydrogenation of Benzyl Alcohol // Chem. Commun. (Camb). 2014. V. 50. № 34. P. 4469–4471. https://doi.org/10.1039/c4cc00242c
  8. 8. Grilc M., Veryasov G., Likozar B., Jesih A., Levec J. Hydrodeoxygenation of Solvolysed Lignocellulosic Biomass by Unsupported MoS 2 , MoO 2 , Mo 2 C and WS 2 Catalysts // Appl. Catal., B: Environ. 2015. V. 163. P. 467–477. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2014.08.032
  9. 9. Adamski G., Dyrek K., Kotarba A., Sojka Z., Sayag C., Djéga-Mariadassou G. Kinetic Model of Indole HDN over Molybdenum Carbide: Influence of Potassium on Early and Late Denitrogenation Pathways // Catal. Today. 2004. V. 90. № 1–2. P. 115–119. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2004.04.015
  10. 10. Liu Y., Yu G., Li G.D., Sun Y., Asefa T., Chen W., Zou X. Coupling Mo2C with Nitrogen-Rich Nanocarbon Leads to Efficient Hydrogen-Evolution Electrocatalytic Sites // Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 2015. V. 54. № 37. P. 10752–10757. https://doi.org/10.1002/anie.201504376
  11. 11. Yan H., Xie Y., Jiao Y., Wu A., Tian C., Zhang X., Wang L., Fu H. Holey Reduced Graphene Oxide Coupled with an Mo2N-Mo2C Heterojunction for Efficient Hydrogen Evolution // Adv. Mater. 2018. V. 30. № 2. https://doi.org/10.1002/adma.201704156
  12. 12. Kwak W.J., Lau K.C., Shin C.D., Amine K., Curtiss L.A., Sun Y.K. A Mo 2 C/Carbon Nanotube Composite Cathode for Lithium-Oxygen Batteries with High Energy Efficiency and Long Cycle Life // ACS Nano. 2015. V. 9. № 4. P. 4129–4137. https://doi.org/10.1021/acsnano.5b00267
  13. 13. Zhang S., Tong L., Hu Y., Kang L., Zhang J. Diameter-Specific Growth of Semiconducting SWNT Arrays Using Uniform Mo 2 C Solid Catalyst // J. Am. Chem. Soc. 2015. V. 137. №. 28. P. 8904–8907. https://doi.org/10.1021/jacs.5b05384
  14. 14. Wang J., Ji S., Yang J., Zhu Q., Li S. Mo 2 C and Mo 2 C/ Al 2 O 3 Catalysts for NO Direct Decomposition // Catal. Commun. 2005. V. 6. № 6. P. 389-393. https://doi.org/10.1016/j.catcom.2005.03.003
  15. 15. Tackett B.M., Sheng W., Chen J.G. Opportunities and Challenges in Utilizing Metal-Modified Transition Metal Carbides as Low-Cost Electrocatalysts // Joule. 2017. V. 1. № 2. P. 253–263. https://doi.org/10.1016/j.joule.2017.07.002
  16. 16. Liu X., Kunkel C., Ramírez de la Piscina P., Homs N., Viñes F., Illas F. Effective and Highly Selective CO Generation from CO 2 Using a Polycrystalline α- Mo 2 C Catalyst // ACS Catal. 2017. V. 7. № 7. P. 4323–4335. https://doi.org/10.1021/acscatal.7b00735
  17. 17. Alexander A.M., Hargreaves J.S. Alternative Catalytic Materials: Carbides, Nitrides, Phosphides and Amorphous Boron Alloys // Chem. Soc. Rev. 2010. V. 39. № 11. P. 4388–4401. https://doi.org/10.1039/b916787k
  18. 18. Calais J.-L. Band Structure of Transition Metal Compounds // Adv. Phys. 2006. V. 26. № 6. P. 847–885. https://doi.org/10.1080/00018737700101473
  19. 19. Kirakosyan H.V., Nazaretyan K.T., Mnatsakanyan R.A., Aydinyan S.V., Kharatyan S.L. Solution Combustion Synthesis of Nanostructured Molybdenum Carbide // J. Nanopart. Res. 2018. V. 20. № 8. https://doi.org/10.1007/s11051-018-4312-5
  20. 20. Lee J. Molybdenum Carbide Catalysts I. Synthesis of Unsupported Powders // J. Catal. 1987. V. 106. № 1. P. 125–133. https://doi.org/10.1016/0021-9517 (87)90218-1
  21. 21. Ardakani S.J., Liu X., Smith K.J. Hydrogenation and Ring Opening of Naphthalene on Bulk and Supported Mo2C Catalysts // Appl. Catal., A: General. 2007. V. 324. P. 9–19. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2007.02.048
  22. 22. Liang C., Ying P., Li C. Nanostructured β- Mo 2 C Prepared by Carbothermal Hydrogen Reduction on Ultrahigh Surface Area Carbon Material // Chem. Mater. 2002. V. 14. № 7. P. 3148–3151. https://doi.org/10.1021/cm020202p
  23. 23. Han J., Duan J., Chen P., Lou H., Zheng X. Molybdenum Carbide‐Catalyzed Conversion of Renewable Oils into Diesel‐Like Hydrocarbons // Adv. Synth. Catal. 2011. V. 353. № 14–15. P. 2577–2583. https://doi.org/10.1002/adsc.201100217
  24. 24. Chen H.Y., Chen L., Lu Y., Hong Q., Chua H.C., Tang S.B., Lin J. Synthesis, Characterization and Application of Nano-Structured Mo 2 C Thin Films // Catal. Today. 2004. V. 96. № 3. P. 161–164. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2004.06.116
  25. 25. Wolden C.A., Pickerell A., Gawai T., Parks S., Hensley J., Way J.D. Synthesis of β- Mo 2 C Thin Films // ACS Appl. Mater. Interfaces. 2011. V. 3. № 2. P. 517–521. https://doi.org/10.1021/am101095h
  26. 26. Xu C., Wang L., Liu Z., Chen L., Guo J., Kang N., Ma X.L., Cheng H.M., Ren W. Large-Area High-Quality 2D Ultrathin Mo 2 C Superconducting Crystals // Nat. Mater. 2015. V. 14. № 11. P. 1135–1141. https://doi.org/10.1038/nmat4374
  27. 27. Patil K.C., Hegde M.S., Rattan T., Aruna S.T. Chemistry of Nanocrystalline Oxide Materials – Combustion Synthesis, Properties and Applications. Singapore: World Scientific, 2008. 364 p.
  28. 28. Toniolo J., Takimi A.S., Andrade M.J., Bonadiman R., Bergmann C.P. Synthesis by the Solution Combustion Process and Magnetic Properties of Iron Oxide ( Fe 3 O 4 and α- Fe 2 O 3 ) Particles // J. Mater. Sci. 2007. V. 42. № 13. P. 4785–4791. https://doi.org/10.1007/s10853-006-0763-7
  29. 29. Dinka P.,Mukasyan A.S. In Situ Preparation of Oxide-Based Supported Catalysts by Solution Combustion Synthesis // J. Phys. Chem. B. 2005. V. 109. № 46. P. 21627–21633. https://doi.org/10.1021/jp054486n
  30. 30. Saha S., Ghanawat S.J., Purohit R.D. Solution Combustion Synthesis of Nano Particle La 0.9 Sr 0.1 MnO 3 Powder by a Unique Oxidant-Fuel Combination and Its Characterization // J. Mater. Sci. 2006. V. 41. № 7. P. 1939–1943.
  31. 31. Manukyan K.V., Cross A., Roslyakov S., Rouvimov S., Rogachev A.S., Wolf E.E., Mukasyan A.S. Solution Combustion Synthesis of Nano-Crystalline Metallic Materials: Mechanistic Studies // J. Phys. Chem. C. 2013. V. 117. № 46. P. 24417–24427. https://doi.org/10.1021/jp408260m
  32. 32. Erri P., Nader J., Varma A. Controlling Combustion Wave Propagation for Transition Metal/Alloy/Cermet Foam Synthesis // Adv. Mater. 2008. V. 20. № 7. P. 1243–1245. https://doi.org/10.1002/adma.200701365
  33. 33. Kumar A., Wolf E.E.,Mukasyan A.S. Solution Combustion Synthesis of Metal Nanopowders: Copper and Copper/Nickel Alloys // AIChE J. 2011. V. 57. № 12. P. 3473–3479. https://doi.org/10.1002/aic.12537
  34. 34. Самсонов Г.В. Нитриды. Киев: Наук. думка, 1969. 380 с.
QR
Перевести

Индексирование

Scopus

Scopus

Scopus

Crossref

Scopus

Высшая аттестационная комиссия

При Министерстве образования и науки Российской Федерации

Scopus

Научная электронная библиотека